成果名称：低共熔体系构筑多孔纳米氧化铁及其芬顿反应的应用研究
登记部门：甘肃省科学技术厅
成果简介：本项目拟采用低共熔混合物（DES）作为溶剂和模板剂，设计晶粒尺寸小、比表面积高，在宽PH范围内具有高活性的纳米铁基催化剂，进一步地，深入研究其构效关系，以弥补目前在分子水平上探索离子热法在改良材料结构机理方面的不足。具体研究结果如下：（1）首先以硝酸铁作为铁源以及氢键受体、尿素作为氢键供体和沉淀剂，在低共熔混合物体系下合成一系列铁系化合物催化剂，结果表明反应温度以及尿素与硝酸铁的摩尔比例会对产物的晶相起着关键作用，当反应温度高于100 ℃或者硝酸铁与尿素的摩尔比例大于1:1时，使得溶液中存在较多的游离OH－，从而促进Fe3+的沉淀，则产物为Fe2O3，而当反应温度低于100 ℃或者硝酸铁与尿素的摩尔比例小于1:1时，使得尿素较难分解或者尿素含量过低分解得到的OH－较少，因此产物中含有的Fe2O3较少，此时，在晶化阶段，仅靠原料硝酸铁通过不断水解，生成Fe4NO3(OH)11•2H2O，该过程是自发的，因此较为缓慢，导致产物Fe4NO3(OH)11•2H2O产率极低，虽然其活性高于Fe2O3，但考虑到合成过程成本较高，因此继续优化低共熔体系，以期有效提高Fe2O3的芬顿活性。（2）接着以氯化胆碱作为氢键给体，尿素为氢键供体，将两者组成的低共熔混合物作为溶剂和模板剂，以硝酸铁作为原料，合成Fe2O3催化剂，结果发现在该体系下与Fe2O3催化剂的晶粒尺寸大大减小，为1.8 nm，比表面积大规模提升，高达205.6 m2/g，并且P- Fe2O3-100-24催化剂中碳和氮元素得到高效掺杂，可能形成Fe-N-C活性位点，从而有效提高其芬顿性能，在相同的反应条件下进行活性对比，在反应时间为150 min时，P-Fe2O3-100-24催化亚甲基蓝的降解率达31%，大约为上一章合成的Fe2O3催化剂（2-IBC-100-24）的3倍左右。（3）进一步地，通过引用第三组分，形成三元低共熔混合物，在保证Fe2O3催化剂晶粒尺寸较小，比表面积较大的基础上，使得低共熔混合物的模板作用更加强烈，从而造成催化剂中碳含量大大增加（最高的碳原子含量达58.13%），增强催化剂表面的电子转移，从而提升其芬顿活性，最终可将亚甲基蓝完全降解。鉴于以上结果可知，离子热合成法在调节材料结构和性能方面具备一定的优势，另外本报告启发我们可通过调节低共熔混合物组成来调控Fe2O3材料结构及催化性能的目的。这对于丰富Fe2O3材料制备方法及该材料的物相种类等方面具有积极作用，后期可以在材料的制备成本方面继续优化，例如对于低共熔混合物进行高效回收，寻找更廉价的原料进行替代，并且进一步改善Fe2O3新材料的催化性能，目前离子热法合成Fe2O3的稳定性较差，还未能多次循环使用，因此如何在保证催化剂高活性的同时，进一步提升其稳定性，以期最终获得高活性、高稳定性及低成本的新型Fe2O3工业催化剂。
依托项目：省级科技计划创新基地和人才计划项目（课题编号：21JR7RA774）
